Hank Azaria (Gargamel): Marcelo Pissardini
Neil Patrick Harris (Patrick Winslow): Sílvio Giraldi
Brendan Gleeson (Victor): Paulo Porto
Jayma Mays (Grace Winslow): Tess Amorim
Jacob Tremblay (Azul): Vinny Takashi
Katy Perry (Smurfette - voz): Jussara Marques
Christina Ricci (Vexy - voz): Samira Fernandes
Jonathan Winters (Papai Smurf - voz): Gilberto Baroli
J.B. Smoove (Hackus - voz): Renato Soares
George Lopez (Ranzinza - voz): Sérgio Corcetti
Anton Yelchin (Desastrado - voz): Rodrigo Andreatto
John Oliver (Vaidoso - voz): Wendel Bezerra
Frank Welker (Gato Cruel - voz): Wellington Lima
Tom Kane (Narrador - voz): Fernando Peron
Fred Armisen (Gênio - voz): Ulisses Bezerra
Jeff Foxworthy (Habilidoso - voz): Márcio Araújo
Alan Cumming (Arrojado - voz): Élcio Sodré
Gary Basaraba (Robusto - voz): Alexandre Marconatto
Joel McCrary (Fazendeiro - voz): Sérgio Rufino
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